Mở đầu với cơn ác mộng và sự cắn dứt của Shinku về những gì xảy ra trong trận đấu với Suigintou ở session 01. Tiếp đến là sự xuất hiện của những búp bê còn vắng mặt ở session trước khiến nhiều người phải ra đi và Alice Game giờ mới thực sự bắt đầu.
Tây Tinh và Đông Tinh. Từng có một thời chúng được nối kết bằng "Long Mạch" bắc ngang qua bầu trời. Nền văn minh từng một thời thịnh vượng nay chìm trong cõi mộng, ngọn lửa tàn khốc của chiến tranh đã xé toang mọi ranh giới. Hai hành tinh chìm trong những cuộc chiến bất tận. Sự trở lại của siêu công nghệ có tên là "Thần Khí" có sức mạnh tái lập lại trật tự thế giới, nhưng không ai có thể sử dụng nó ngoài một người—"thiếu nữ dị giáo."
Câu chuyện xoanh quanh cậu học sinh tên Naoe Riki. Cha mẹ của Riki qua đời từ khi còn nhỏ, bỏ lại cậu bơ vơ và tủi hờn. Thế rồi cậu được cứu bởi một nhóm trẻ cũng chạc tuổi cậu, gồm 3 con trai và một con gái, gọi là Little Buster. Nhóm trẻ này chuyên chiến đấu chống lại quỷ dữ và thực thi công lý. Trưởng nhóm là Natsume Kyousuke, có cô em gái tên là Rin. Hai thành viên kia là Inohara Masato và Miyazawa Kengo. Họ là bạn, nhưng đồng thời cũng là đối thủ. Họ đã ở bên Riki những khi cậu cần, đưa
Một ngày nọ, Takeru tỉnh dậy trên chiếc giường của mình và tin rằng mọi thứ mình thấy chỉ là một giấc mơ. Tuy nhiên, sự thật không như cậu nghĩ: cậu đã bị đưa về ngày đầu tiên khi cậu xuất hiện ở thế giới Unlimited, ngày 22 tháng 10 năm 2001.
Con người đã được tạo ra là con lai của con người, và các doanh nghiệp mạnh mẽ đặt cược vào kết quả của trận đấu của họ. Sinh viên đại học Những người quen quen của Nomoto Yuuya yêu cầu anh lái xe quanh họ để lấy một cô gái một ngày nào đó, và anh ta sớm tìm ra phương tiện bằng vũ lực.